了解氢在界面处的活化和转移对催化加氢反应至关重要，但这仍然是一个重大挑战。近日，厦门大学Jian-Feng Li，Hua Zhang等精确制备了Au/TiO2/Pt三明治纳米结构，使用空间分辨率为10 nm的原位表面增强拉曼光谱（SERS）研究了该结构上氢物种的溢流及其在催化加氢中调节活性和选择性的作用。
本文要点：
1）作者制备了Au/TiO2/ Pt三明治纳米结构，使氢的活化，氢的溢流和加氢反应分别在Pt，TiO2和Au上进行。
2）原位SERS研究表明，氢能有效地在Pt-TiO2-Au界面发生溢出，在TiO2上的最终溢出距离约为50 nm。结合动力学同位素实验和密度泛函理论计算，作者发现氢的溢流是通过水辅助裂解和表面氢氧键的形成而进行的。
3）更重要的是，实验发现可以通过控制氢的溢流来控制硝基或异氰基团氢化的选择性。
该工作为加深氢活化的理解提供了分子上的见解，并促进了高活性和高选择性加氢催化剂的设计。
Jie Wei, et al. In situ Raman monitoring and manipulating of interfacial hydrogen spillover via precise fabrication of Au/TiO2/Pt sandwich structures. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202000426
