钾离子混合电容器（PIHCs）被认为是一类极具应用价值的新型混合电容器。然而，能够在电池型负极和电容器型正极之间平衡动力学和容量的电极材料的开发仍然是钾离子混合电容器（PIHCs）应用的巨大挑战。近日，中科院福建物构所温珍海课题组设计并合成了磷和氮共掺杂的分级多孔碳纳米纤维（PN-HPCNFs），PN-HPCNFs具有理想的一维（1D）结构和对PIHCs实际应用有利的电化学性能。
文章要点：
1）研究人员首先通过静电纺丝法将沸石咪唑酸酯骨架（ZIF-8）多面体（150 nm），三苯膦（TPP），尿素和聚丙烯腈（PAN）的二甲基甲酰胺溶液电纺成聚合物纳米纤维薄膜。然后在Ar/H2气氛中碳化后，TPP，尿素和PAN分子分解并转化为P，N共掺杂的柔性多孔碳纳米纤维（PN-HPCNFs）。同时，ZIF-8的结构这个时候已经坍塌，并且金属Zn在高温下进一步蒸发，生成了具有相互连接的骨架和分层多孔通道的一维连续开放结构。研究人员为了进行比较，还分别合成了没有额外的P掺杂（N-HPCNF）和仅在PAN中添加ZIF-8的样品（HPCNF）。
2）FESEM图像显示，柔性PN-HPCNF膜具有超高纵横比，由三维（3D）互连网络结构构成，厚度约为100μm，由一维分层多孔纳米纤维组成。TEM图像清晰地揭示了一维纳米纤维为平均直径约为150 nm的连续大孔腔。同时，PN-HPCNF和N-HPCNF存在大量的中孔和微孔，这些中孔和微孔均来自释放的气体（例如PH3，NH3等），这些孔有利于有效地运输K+。PN-HPCNF的HRTEM图像显示出0.41 nm的扩展层间距，有利于大尺寸K+的可逆插入/提取。此外，PN-HPCNF的层间距明显比N-HPCNF（0.37 nm）和HPCNF（0.35 nm）宽得多。HAADF-STEM和EDS映射分析表明PN-HPCNF的多孔骨架中P，N和C均匀分布。
3）研究人员所制备的PN-HPCNFs可以成为PIHCs的电池型负极和电容器型正极，因此在容量，电容和耐用性方面都具有极具吸引力的性能，这为它在全PIHC中的实际应用提供了巨大的潜力。 191 Wh kg-1的高能量密度和7560 W kg-1的高功率输出以及超长的使用寿命（8000次循环后的容量保持率为82.3％）。
4）系统表征分析和第一性原理计算表明，APN-HPCNF中一维结构中的层级孔，杂原子P/N共掺杂和扩大的层间石墨间距协同促进了PIHC的出色电化学性能。
Hu, Xiang, et al, Hierarchical Porous Carbon Nanofibers for Compatible Anode and Cathode of Potassium-Ion Hybrid Capacitor, Energy Environ. Sci., 2020
DOI：10.1039/D0EE00477D
http://dx.doi.org/10.1039/D0EE00477D
