Angew:酸碱相互作用增强电催化CO2还原反应中的耐氧性
芣苢 西瓜 2020-03-26

将大气中的CO2直接转化为增值产品具有潜在的环境和经济效益,但需要有效的选择性还原CO2的策略来阻止竞争性的O2还原反应。近日,北京化工大学Xiaoming Sun,耶鲁大学Hailiang Wang,Xu Lu等报道了一种新一代杂化电极,其具有更高的O2耐受性,并且在存在O2的情况下具有前所未有的将CO2转化为液体产品的能力。

本文要点:

1作者将苯胺分子引入具有固有微孔性的聚合物(PIM)的孔结构中,以增强电极气体分离功能,超越单纯的物理筛分。酸性CO2分子与苯胺的碱性氨基之间的化学相互作用使CO2与O2的分离作用增强。

2实验表明,负载钴酞菁基阴极催化剂制备的杂化电极在CO2进料气中含10%O2时可实现71%的CO法拉第效率。在O2/CO2比高达9:1时,该电极仍可以催化CO2还原生成CO。

3将催化剂改为Sn基催化剂,作者首次实现了在耐O2的同时将CO2电还原为液态产品,在5%O2存在的情况下,生成甲酸的选择性接近100%,电流密度可达56.7 mA/cm2

该工作报道的将化学筛分引入气体分离膜的策略有望推进直接开采大气中的CO2作为燃料的发展。

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Pengsong Li, et al. Acid‐Base Interaction Enhancing Oxygen Tolerance in Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,

DOI: 10.1002/anie.202003093

https://doi.org/10.1002/anie.202003093

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