半导体的激子过程为光催化有机合成提供了可能。然而，半导体的自旋弛豫不足和强大的非辐射衰变对这些反应的量子产率和选择性都产生了限制。近日，中科大谢毅，张群，张晓东等合作，发现酮可以用作分子助催化剂以优化激子参与的光催化反应。
本文要点：
1）作者将聚合的氮化碳（PCN）/丙酮作为原型系统，并用光谱证明了外在的丙酮可以从PCN中提取激子-激子湮灭（EEA）诱导的热激子，并反向捐赠三重态激子。
2）该过程可使系统中自旋弛豫和非辐射衰变发生协同优化，从而获得高效的三重态激子捕获并促进可见光响应。不仅如此，丙酮还对PCN中固有的载流子涉及的光激发过程产生了一定的影响，使系统具有选择性的激子调节作用。
3）实验表明，PCN /酮系统表现出可观的三重态激子积聚和扩展的可见光响应，从而在涉及激子的光催化（如产生单线态氧，1O2）中表现出出色的性能。
该工作提供了对半导体/分子系统中能量收集的基本理解，并为通过分子助催化剂设计优化激子涉及的光催化铺平了道路。
Hui Wang, et al. Ketones as Molecular Co‐catalysts for Boosting Exciton‐Involved Photocatalytic Molecular Oxygen Activation. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202003042
