烧绿石结构Ru基催化剂，即成分为A₂Ru₂O_7-δ的氧化物，是最近出现的酸性条件下最先进的氧气释放反应（OER）催化剂。近日，苏黎世联邦理工学院Christoph R. Müller，Alexey Fedorov等将组成为Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ（M = Cu，Co，Ni，Fe，Y）的钇钌烧绿石结构催化剂用于OER，研究了A位点取代对OER的活性影响。

本文要点：

1）作者发现，钇钌烧绿石结构Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ催化剂中的A取代位控制着该材料表面氧空位（V_O）的浓度，而 V_O浓度的增加与高的OER活性相关。

2）在Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ材料中，Ru的氧化态保持不变，这对研究M取代基对氧结合能以及OER活性的作用是必须的。作者发现Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ材料中氧的易变性与相应的二元氧化物MO_x的形成焓以及DFT衍生的V²_2p-d矩阵元素的值相关。

3）CuO具有相对较弱的M–O键，这与烧绿石结构的Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ中的表面氧结合减少，V_O表面位点的形成能降低等相关。

该工作报道了一种改善的OER性能的新型催化剂Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ，并为活性电催化剂的设计提供了指导。

Denis A. Kuznetsov, et al. Tailoring Lattice Oxygen Binding in Ruthenium Pyrochlores to Enhance Oxygen Evolution Activity. J. Am. Chem. Soc. 2020,

DOI: 10.1021/jacs.0c01135

https://doi.org/10.1021/jacs.0c01135