Chem. Commun.: 提升低温CO催化氧化效率,Rh单原子再建奇功
叮当猫 叮当猫 2020-03-30

汽车尾气CO减排对减少大气CO污染有着至关重要的作用,虽然贵金属催化剂可以有效地在低温条件下催化氧化CO从而减少其排放,贵金属高昂的价格也阻碍了贵金属催化剂在汽车CO减排领域的应用,其关键在于开发低贵金属用量的高效CO氧化催化剂。

有鉴于此,考虑到二氧化铈(CeO2)优异的储氧性能,中科院大连化物所的Botao Qiao和Tao Zhang等通过CeO2廉价的CeO2负载铑(Rh)单原子,成功合成了低Rh原子用量的Rh1/CeO2材料,并探究了其低温条件下CO的催化氧化效果。

本文要点

要点1. 通过共沉淀法制备了CeO2载体,并采用吸附沉淀法负载Rh单原子,成功合成了Rh1/CeO2催化剂,同时还用同样的方法合成了单原子铂和钯负载的CeO2催化剂(Pt1/CeO2和Pd1/CeO2)作为对比。

要点2. 研究发现,Rh1/CeO2比Pt1/CeO2和Pd1/CeO2展现出更加优异的低温CO转化效果,在温度约为150 oC时,Rh1/CeO2的CO转换率就可达到100%,而对于Pt1/CeO2和Pd1/CeO2,其100% CO转化率的温度则高达350-400 oC。

要点3. Rh1/CeO2经过50 h的稳定性测试后效率降低至88%,通过将效率降低的Rh1/CeO2经过还原再生,发现其效率可以完全恢复,因此推断其失活机理为Rh原子在CO氧化过程中自身也会氧化从而失活。此外,Rh1/CeO2也展现出了优异的SO2抗性。

要点4. 机理研究表明,CO在Rh1/CeO2表面的氧化过程可能遵循Mars-van Krevelen机理,吸附的CO和晶格氧反应生成CO2被认为是CORh1/CeO2表面氧化的速控步骤,并且,反应过程中CO对Rh原子的毒害作用并不明显。

因此,该研究为汽车尾气脱除CO提供了新的材料技术方案,并且这种新的 Rh1/CeO2催化剂也展现出了在其它CO脱除领域应用的潜力。

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参考文献:

Han et al., Highly active Rh1/CeO2 single-atom catalyst for low-temperature CO Oxidation, Chem. Commun., 2020.

DOI: 10.1039/D0CC00230E

https://doi.org/ 10.1039/D0CC00230E


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