Co-SSZ-13沸石催化剂是通过与CoCl2盐进行固态离子交换而制备的,用于甲烷选择性催化还原NO(CH4 / NO–SCR)。新鲜的催化剂包含难以还原的晶格Co2 + / [Co-OH] +离子,并且其活性与这些物质的浓度成正比。 近日,匈牙利自然科学研究中心材料与环境化学研究所的Hanna E.Solt教授课题组报道了NO转化伴随着蒸汽产生的甲烷氧化。在水热条件下,一部分Co离子特别是在高Co含量(Co / AlF> 0.3)的催化剂中转化为Co-oxo物种,从而提高了NO2的活性,形成了催化型NO氧化。增加的NO2浓度导致负责甲烷活化速率确定的表面硝酸钴物种浓度增加,因此NO-SCR反应的总速率也加快了。混合到进料中的蒸汽比NO降低了甲烷的转化率。高水热稳定性使Co-SSZ-13催化剂对CH4 / NO-SCR反应的具有较好的潜能
本文要点:
1. 通过CoCl2对H-SSZ-13进行固态离子交换(SSIE)可以得到理想的CH4 / NO-SCR催化剂。
2. 通过Co离子和水热处理的SSIE使得SSZ-13的CHA结构保持不变。
3. 活性催化剂包含Co2 + / [Co-OH] +离子以及双核和多核Co-oxo物质。
4. 在CH4 / NO–SCR期间,水热生成Co-oxo物种,催化剂获得活性。
5. 共氧物种促进关键中间NO2的形成。
参考文献:
Rania Charrad et al. Selective catalytic reduction of NO by methane over CoH-SSZ-13 catalysts: Types and catalytic functions of active Co sites. Journal of Catalysis, 2020, 385, 87–102.
DOI: 10.1016/j.jcat.2020.02.018
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.02.018