利用可再生电力驱动CO2电还原为CO是一种可能替代化石燃料合成CO的方法。但是,电催化CO2还原制CO很难同时达到高法拉第效率(FE)达和高电流密度。近日,中科院化学所韩布兴,孙晓甫等报道了第一个使用N,P-共掺杂的碳气凝胶(NPCA)实现高效将CO2还原为CO的工作。
本文要点:
1)作者通过淀粉的凝胶化制备了Ni,Co共掺杂的碳气凝胶(NPCA)电催化剂。实验表明,该催化剂电催化CO2还原制CO的FE可达99.1%,部分电流密度为-143.6 mA cm-2,这是迄今为止最高的电流密度之一。
2)NPCA比N或P掺杂的碳气凝胶具有更高的电化学活性面积和总电子传导性,这有利于电子从CO2转移到其自由基阴离子或其它关键中间体。
3)通过进一步的控制实验和理论计算发现,吡啶氮对将CO2还原为CO具有高的活性,P与N的共掺杂显著抑制了析氢反应(HER),因此实现了高的电流密度和FE。
该工作为设计合成高效,高选择性和低成本的杂原子掺杂碳材料替代金属催化剂高效电还原CO2提供了借鉴。
Chunjun Chen, et al. Boosting CO2 electroreduction on N, P‐co‐doped carbon aerogels. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202004226