非掺杂的层状氮氧化物之前未被看作是制备H₂的催化剂，这是因为其在溶液中不稳定。日本工业大学的Kazuhiko Maeda等开发了一种新型的层状氮氧材料K₂LaTa₂O₆N，作者在实验中发现其展现了可见光中的稳定性。该材料通过溶液中的in-situ H⁺/K⁺交换反应保持可见光催化活性。该K₂LaTa₂O₆N催化剂通过和Ir助催化剂配合，在I^-电子给体作用中展现了非常高的催化活性（Pt/ZrO₂/TaON催化剂的6倍）。通过和Cs-Pt/WO₃作为产O₂的催化剂配合，实现了在 I₃⁻/I⁻ 存在的情况中实现了全分解水。

文章要点：

（1）样品制备。TaCl₅，柠檬酸溶解在甲醇中，随后分别加入硝酸镧、碳酸铯、乙二醇。将混合液在80 ℃中加热3 h生成均匀溶液，随后加热到150 ℃，得到黄色固体。分别在250 ℃，350 ℃，450 ℃中煅烧，得到灰色样品。随后将样品在550 ℃中煅烧，除去多余的碳。最后，在800 ℃或1000 ℃中煅烧，得到CsLaTa₂O₇。通过离子交换方法得到KLaTa₂O₇。通过CsLaTa₂O₇和Cs₂CO₃混合，在900 ℃中NH₃气氛中煅烧，得到CsLaTa₂O₆N。

（2）光催化反应测试。在5 mM的NaI溶液（pH 2.5, 100 mL）中，300 W Xe灯照射下进行光催化生成H₂测试。该催化剂的量子产率达到0.9 %（420 nm），比Pt/ZrO₂/TaON和Pt/SrTiO₃:Rh的效率更高。将Ir/K₂LaTa₂O₆N和Cs-Pt/WO₃配合用于光催化全分解水实验（5 mM NaI溶液），经过5小时光催化反应，能生成H₂和O₂。

参考文献

Takayoshi Oshima; Tom Ichibha; Kenji Oqmhula; Keisuke Hibino; Hiroto Mogi; Shunsuke Yamashita; Kotaro Fujii; Yugo Miseki; Kenta Hongo; Daling Lu; Ryo Maezono; Kazuhiro Sayama; Masatomo Yashima; Koji Kimoto; Hideki Kato; Masato Kakihana; Hiroshi Kageyama; Kazuhiko Maeda*

Two‐Dimensional Perovskite Oxynitride K₂LaTa₂O₆N with an H⁺/K⁺ Exchangeability in Aqueous Solution Forming a Stable Photocatalyst for Visible‐Light H₂ Evolution

Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 

DOI: 10.1002/anie.202002534

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202002534