CO₂甲烷化在环境修复和可再生能源储存方面显示出巨大的潜力。因此，开发高效催化剂并研究CO₂甲烷化的内在机理至关重要。

有鉴于此，中科大曾杰，Jun Bao等人报道了PdFe金属间化合物纳米晶对CO₂甲烷化具有很高的活性和稳定性。

文章要点：

1）在180℃下，在1bar(CO₂:H₂=1：4)下，fct-PdFe纳米晶的质量活度达到5.3 mmol g^-1 h^-1，分别是fcc-PdFe纳米晶、Ru/C、Ni/C和Pd/C的6.6、1.6、3.3和5.3倍。

2）PdFe金属间化合物纳米晶催化剂上CO₂甲烷化反应的活化能为52.4 kJmol^-1，明显低于无规合金催化剂的活化能(81.1 kJmol^-1)。即使经过20次连续反应(共60 h)，PdFe金属间化合物纳米晶仍保持原有活性的98%。

3）进一步的机理研究表明，PdFe金属间化合物纳米晶中表面Fe的可逆氧化还原导致金属Fe在催化试验中得以保持。PdFe金属间化合物纳米晶中的金属Fe可使CO₂直接转化为CO*作为中间体。对于PdFe无规合金，表面Fe发生不可逆氧化，CO₂通过生成COOH*间接转化为CO*。PdFe金属间化合物纳米晶独特的反应路径降低了活化能，从而提高了常压下的催化活性。

Luo, L., et al, Surface Iron Species in a Palladium‐Iron Intermetallic Promote and Stabilize CO2 Methanation. Angew. Chem. Int. Ed.., 2020

DOI：10.1002/anie.201916032

https://doi.org/10.1002/anie.201916032