金属氧化物半导体异质结对于电子和光电器件中起到至关重要的作用,相关超快光谱对载流子运动的测试还有一定的局限性,一般局限在器件中。加州大学伯克利分校的等通过对Ni-TiO2-Si电极中电荷输运和载流子复合的动力学进行测试,特别的通过广谱极紫外超快脉冲法(extreme ultraviolet (XUV) ultrafast pulses)实现了对每层结构分别测试。作者发现,通过激发Si,产生的空穴会在~ 100 fs内转移到Ni上,并导致在XUV光谱上发生变化。与此同时,Si中的电子仍然存在。经过几个ps后,Ni中富集的空穴会反向向TiO2中扩散,进而Ti的价态变得更高,同时电子-空穴在Si-TiO2界面和Si中发生复合。加州大学伯克利分校的Stephen R. Leone等通过对瞬态光谱进行拟合,获得了相关电子学性质(空穴在TiO2中的扩散常数和激发过程中的迁移过程)。
测试了光激发过程中的电荷转移过程。通过50 fs的800 nm瞬态激光对器件中的电荷转移过程进行表征。并对复合结构和单层单独结构之间的光学性质进行比较。结果发现,通过光激发Si,产生的空穴发生转移,从Si中消失,经过~100 fs后,发现Ni展现了空穴富集现象,经过数百fs后,Ni中的信号降低,但是TiO2相关信号增加,这是由于空穴从Ni中反向传递到TiO2中。
参考文献
Scott K. Cushing, Ilana J. Porter, Bethany R. de Roulet, Angela Lee, Brett M. Marsh, Szilard Szoke, Mihai E. Vaida, Stephen R. Leone*
Layer-resolved ultrafast extreme ultraviolet measurement of hole transport in a Ni-TiO2-Si photoanode
Sci. Adv. 2020, 6, eaay6650
DOI: 10.1126/sciadv.aay6650
https://advances.sciencemag.org/content/6/14/eaay6650.full