JACS: 硅掺杂的铁催化剂用于低温低压下合成氨
芣苢 西瓜 2020-04-10

通过哈伯-博施(HB)工艺将氮(N2)和氢(H2)合成为氨(NH3)气体在合成用于食品生产和许多其它商品的肥料中起着至关重要的作用。但是,HB工艺需要大量的能源消耗(占世界能源产量的2%),同时高压和高温的条件使生产NH3的设备非常昂贵,且先进的HB催化剂的研究进展相对较慢。近日,美国内华达大学里诺分校Qi An,加州理工学院William A. Goddard III,Alessandro Fortunelli等基于最近报道的完整反应机制开发了一种多级高通量催化剂筛选(HHTCS)方法,加快高效HB催化剂的开发。

本文要点:

1作者利用HHTCS方法,从18种非过渡金属(NTM)候选元素中识别出了可以通过表面和次表面掺杂显著提高Fe-bcc(111)(活性最高的Fe晶面)的催化合成氨效率的元素。出乎意料的是,作者筛选出了一种之前未被发现或提出的次表面掺杂剂Si,这同时也表明了次表面Fe原子在N2还原反应中的重要性。

2作者利用QM模拟中得出了Si掺杂的Fe-bcc(111)的HB过程的完整反应路径,并与动力学Monte Carlo(kMC)模拟相结合来预测TOF,发现在典型的极端HB条件(反应物压力为200 atm,500°C),Si掺杂的Fe-bcc(111)催化剂比纯铁催化剂TOF增加约13倍;在理想HB条件(反应物压力为20 atm,400°C)的条件下,TOF增加约43倍。

3此外,Si掺杂的Fe催化剂可以在更温和的条件下例如,在500°C时,反应物压力降低至20 atm,或者在温度降至400°C,反应物降至50 atm,达到200 atm/500°C下纯Fe的相同的TOF。

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Qi An, et al. Si-doped Fe Catalyst for Ammonia Synthesis at Dramatically Decreased Pressures and Temperatures. J. Am. Chem. Soc. 2020,

DOI: 10.1021/jacs.9b13996

https://doi.org/10.1021/jacs.9b13996

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