固态基体中的快速离子传导为使用固体电解质（SEs）的各种电化学系统奠定了基础，其中包括固态电池（SSBs），固体氧化物燃料电池（SOFCs）和多样化的气体传感器。混合不同的固体导体以形成复合固体电解质（CSEs），为SEs带来了独特的机会，由于这种复合创造了具有丰富化学和物理性质的新界面，其具有远远优于单个固体的优异性能。在此，上海大学施思齐、Yajie Li、Da Wang，美国陆军研究实验室许康和中国科学院深圳先进技术研究院Ziheng Lu等人对SSBs的CSEs的发展和理解进行了全面而深入的综述，尤其着重介绍了它们的理化特性和其中离子迁移的机理。

本文要点：

1）在缺陷化学和界面反应的背景下，讨论了CSEs中离子电导率相对于其单相母体得到提高的起源。研究人员对各种复合材料中离子迁移的模型/理论进行了批判性的回顾，提出了一种新型CSEs设计的通用策略，并从其在锂金属电池等领域的应用前景出发，讨论了其机械强度和电化学稳定性等性能。

2）表征技术作为理解离子是如何与其复合环境相互作用的一种手段，研究人员还总结了在不同时空尺度上探索离子输运动力学的表征技术。

3）最后研究人员还展望了关于CSEs未来研究的一些关键主题：（1）非均相界面离子电导率提高的原子水平机理有待进一步研究。由于MD模拟，离子在纯相晶格中的扩散已经得到了很好的理解，但对界面扩散的认识还处于起步阶段，特别是对界面核的认识。（2）需要开发具有足够预测能力的模型，以定量计算界面产生的属性。（3）需要建立一个统一的理论框架，以弥合在不同时间和横向尺度上发生的物理现象之间的差距。（4）需要设计和制造具有更高离子导电率(室温离子电导率>10^-2 S cm^-1)和其他可接受性能的CSEs。（5）大规模制造CSEs，特别是那些需要纳米结构的CSEs，需要被广泛研究。当CSEs满足了行业标准对电解质的各项性能要求后，在保持CSEs质量的同时进行大批量生产将带来巨大挑战。

Zheyi Zou, et al. Mobile Ions in Composite Solids. Chem. Rev. 2020.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00760.

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00760