卤化物钙钛矿材料在低成本光电应用中具有前景广阔的性能特征。钙钛矿光伏器件在单结器件中达到了25％以上的效率，而在硅串联器件中则达到了28％以上的效率（尽管分别低于实际极限值分别约30％和35％）。在低温下溶液加工的薄膜中通常会产生大量的晶体缺陷。尽管点缺陷通常仅在钙钛矿带隙中的浅电子状态，较少影响性能，但钙钛矿器件在带隙内仍具有许多能俘获电荷载流子并使其非辐射复合的陷阱态。因此，这些深陷阱状态会引起光致发光的局部变化并限制器件性能。这些陷阱态的起源和分布是未知的，但它们与混合卤化物钙钛矿组合物中的光诱导卤化物偏析和局部应变有关，这两者都使器件不稳定。鉴于此，剑桥大学Samuel D. Stranks和冲绳科技大学院大学Keshav M. Dani等人使用光发射电子显微镜对最新的卤化物钙钛矿薄膜中的陷阱分布进行成像，并进行深入研究。

本文要点：

1) 研究人员观察到了离散的纳米级陷阱簇，而不是在光致发光效率差的区域内相对均匀的分布。通过将显微镜测量结果与扫描电子分析技术相关联，研究发现这些陷阱簇出现在晶体学和组成上不同的实体之间的界面上。与非辐射复合相关的陷阱位点出现在纳米级簇中，这会影响电荷载流子的寿命和太阳能电池的开路电压，并最终限制了器件的性能。

2）最后，通过产生时间分辨的光激发载流子俘获过程的光发射序列，揭示了一个空穴俘获特性，其动力学受空穴向局部俘获簇扩散的限制。该方法表明，在纳米尺度上管理结构和组成对于卤化物钙钛矿器件的最佳性能至关重要。同时，该方法的应用范围远远超出卤化物钙钛矿：定位和识别深陷阱态的结构和成分起源的能力，将适用于多种对射线敏感的半导体材料系列，包括块体无机材料和二维材料。

Doherty, T.A.S., Winchester, A.J., Macpherson, S. et al. Performance-limiting nanoscale trap clusters at grain junctions in halide perovskites. Nature 580, 360–366 (2020).

DOI：10.1038/s41586-020-2184-1.

https://doi.org/10.1038/s41586-020-2184-1