过氧化氢（H₂O₂）是最重要的工业化学品之一，可作为潜在的能量载体和对各种消毒应用和环境修复的友好型氧化剂。通过氧还原双电子途径，可以替代当前的蒽醌工艺，从而实现可持续和分散的H₂O₂生产。而对于通过双电子氧还原反应（ORR）合成H₂O₂，需要一种具有活性且低成本的电催化剂以选择性地将O₂还原为H₂O₂而不是H₂O。由于其丰富，低成本和高电化学稳定性等优点，因此可以选用碳基催化材料以代替贵金属催化材料。更重要的是，可调节的表面和结构特性使其可以改变碳基电催化剂的电化学性能。在各种改性方法中，氮掺杂引可以诱导具有良好电化学性能的有效活性位，因此，引起人们极大的关注。然而，大多数研究表明，在碱性条件下，N掺杂的碳基电催化剂易于促进四电子ORR途径。在识别和定制活性氮构型以促进双电子ORR途径方面仍然缺乏了解。同时，非常需要开发一种在电子结构中具有良好可调性的催化剂材料，以调节中间结合能和ORR途径，并改善催化活性。

有鉴于此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授报道了一种可扩展的g-C3N4模板化策略，可合成具有可调氮掺杂和对H₂O₂电合成具有依赖性活性的富N的少层石墨烯（N-FLG）。

文章要点

1）使用三聚氰胺和甘氨酸作为氮源用于不同的氮构型，可以通过改变前体的质量比来有效地调节已制成的N-FLG上的氮掺杂状态。我们通过实验观察到吡咯-N含量与H₂O₂选择性之间呈正相关。

2）X射线吸收近边结构（XANES）光谱进一步阐明了吡咯-N在二电子ORR途径中的关键作用。得益于优化的N构型和多孔结构，所制造的N-FLG-8（三聚氰胺：甘氨酸的质量比为8）电催化剂在碱性介质中表现出优异的双电子ORR性能，对H₂O₂的电化学合成具有超过95％的高选择性。以及出色的长期稳定性。

3）当与生物质转化反应（糠醛氧化）结合时，组装了一种实用的装置，可以在较小的电池电压下以高收率生成高价值的产品（正极上的H₂O₂和负极上的2-糠酸）。

Laiquan Li, et al, Tailoring Selectivity of Electrochemical Hydrogen Peroxide Generation by Tunable Pyrrolic-Nitrogen-Carbon, Adv. Energy Mater. 2020

DOI：10.1002/aenm.202000789

https://doi.org/10.1002/aenm.202000789