金属-载体之间的强相互作用（SMSI）在非均相催化领域引起了广泛关注。然而，单原子催化剂是否可以表现出SMSI仍然未知。

有鉴于此，中科院大连化物所张涛院士，乔波涛研究员报道了对Pt / TiO₂催化剂的SMSI进行研究，发现SMSI可以在Pt单原子和TiO₂之间发生，但其温度要比Pt NPs和TiO₂之间的温度高得多。

文章要点

1）通过水热法制备了亚稳态相TiO₂纳米片，其表面积非常大，约为350 m² g^-1。通过改良的光化学方法以1 wt％的标称负载量将Pt沉积在纳米片上，然后在350 ℃下煅烧以去除保护剂，表示为Pt/TiO₂-C。将Pt/TiO₂-C在不同温度下还原以研究其SMSI状态，表示为还原温度的Pt/TiO₂-HX。为了比较，一些还原的样品被10 vol％（体积）的O₂氧化，表示为Pt / TiO₂-HX-O300。

2）与在NP上产生M-Ti-O结构以降低自由能的NP上的SMSI类似，研究人员发现了Pt-Ti-O结构，其中Ti³⁺也通过电子顺磁共振（EPR）测量显示。在SMSI下，Pt单原子既不会被TiO₂载体覆盖，也不会嵌入TiO₂载体的表面。

3）LEIS和DFT计算表明，抑制CO吸附在Pt单原子上的原因是配位饱和（18电子作用），而不是载体的物理覆盖。而是由于它们像Ti³⁺一样被H配位饱和。基于该新发现，揭示了在3-硝基苯乙烯氢化反应中，单个原子是真正的活性位点，而Pt NP通过选择性地包封NP位点几乎没有贡献活性。

该研究提供了一种通过调整SMSI来研究活动位点的新方法。

Botao Qiao, et al, Strong Metal–Support Interactions between Pt Single Atoms and TiO₂, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202003208

https://doi.org/10.1002/anie.202003208