由杂原子掺杂或缺陷工程驱动的电荷再分配策略是赋予惰性碳优异的氧还原反应(ORR)活性的一种有效方法。因此,这两种策略之间的协同效应有望更有效地调控碳材料的电荷分布,以获得优异的ORR性能。
有鉴于此,南京航空航天大学来庆学等人,提出了一种新颖的分子设计策略,设计制备了具有大量氮掺杂碳缺陷(NDC)的二维多孔涡轮层碳纳米网,用作高效的ORR催化剂。
本文要点
1)通过设计嵌段共聚物状的PU作为单一前驱体,开发了具有可控碳缺陷和N掺杂的新型2D多孔涡轮层碳。芳香环作为碳源,尿素单元作为N源,碳源、氮源和牺牲模板在分子链上的分子级整合使合成的催化剂中含有丰富的碳边缘缺陷和N掺杂位点。
2)石墨谷N掺杂的碳边缘缺陷的特殊活性位点具有最低的理论ORR能垒(0.56 eV),表明制备的NDC材料在碱性介质中具有优异的ORR电催化性能。
3)研究发现,石墨谷N掺杂的碳边缘缺陷的特殊活性位点是NDC具有优异ORR性能的原因。在分子水平上通过改变结构单元和合成途径来调节碳前体的组成和结构,以调节碳缺陷,具有巨大的优势。
总之,该工作提出的分子设计策略为设计开发高性能的N掺杂缺陷碳ORR电催化剂以及深入了解其ORR电催化机理提供了一种新的思路。
参考文献:
Qingxue Lai et al. Optimal N‐doped carbon defect configuration in 2D turbostratic carbon nanomesh for advanced oxygen reduction electrocatalysis. Angew., 2020.
DOI: 10.1002/anie.202000936
https://doi.org/10.1002/anie.202000936