使CO₂和乙烷反应以合成增值的含氧化合物分子同时减少CO₂排放并充分利用页岩气中的乙烷。乙烷（页岩气中第二大含量）对二氧化碳的催化还原可以通过干重整（通过C–C键裂解）进行合成产生乙烯或氧化脱氢（通过C–H键裂解）进行。根据催化剂的性质和反应条件，可以调节乙烯/合成气的比例，从而有可能使用产物混合物作为反应物，由CO₂和乙烷生产C₃含氧化合物（丙醛和1-丙醇）。然而，加氢甲酰化进料是直接由CO₂和乙烷的反应产生的，尚不清楚这些催化剂在串联构型下如何发挥作用。

有鉴于此，布鲁克海文国家实验室，哥伦比亚大学陈经广教授，佛罗里达农工大学Shyam Kattel报道了使用串联反应器生产C₃含氧化合物的策略。

文章要点

1）通过Fe₃Ni₁/CeO₂催化剂（600-800 °C的第一反应器）进行二氧化碳辅助脱氢和乙烷重整以生产乙烯，CO和H₂以及RhCo_x/MCM-41催化剂（200 °C的第二反应器来实现的）可以通过在环境压力下通过非均相加氢甲酰化反应将CO插入以生产C3含氧化合物（丙醛和1-丙醇）。

2）利用同步加速器光谱进行的原位表征和密度泛函理论（DFT）计算揭示了Rh-Co双金属形成对促进C₃含氧化合物生成的影响。

该研究提出的策略为通过与CO₂反应生成醛和醇提纯页岩气中的轻质烷烃提供了机会。

Xie, Z., Xu, Y., Xie, M. et al. Reactions of CO₂ and ethane enable CO bond insertion for production of C₃ oxygenates. Nat Commun, 2020

DOI：10.1038/s41467-020-15849-x

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15849-x