ACS Nano:MoS2分层的CdS-Cu2#xS核壳纳米棒用于高效光催化制氢
痴迷文献 痴迷文献 2020-04-24

异质结光催化剂被广泛用于有效的水分解,但是离子迁移会严重威胁异质结的稳定性,众所周知,固有的Cu离子迁移会造成CdS-Cu2xS的稳定性低。

有鉴于此,东南大学娄永兵教授,凯斯西储大学Clemens Burda,南京大学江德臣教授,上海交通大学赵一新教授报道了利用Cu+迁移来设计分层CdS-Cu2xS/MoS2光催化剂,其中Cu+@MoS2(CuI嵌入MoS2基面内)是通过Cu+迁移并嵌入相邻MoS2表面而构建的。

文章要点

1研究人员首先通过两步反应合成平均长度为1089.8±309.6 nm和平均直径为51.4±6.9 nm的均匀CdS纳米棒。核壳CdS-Cu2xS NRs的平均长度为987.6±361.0 nm,平均直径为51.7±6.4 nm,通过阳离子计算得出的壳厚为5 13 nm,添加CuII离子前体并延长反应时间进行交换反应。最后,通过退火种子生长制备的CdS-Cu2xS/(NH4)2MoS4,获得了分层的CdS-Cu2xS/MoS2半导体异质结构。

2为了在1D CdS-Cu2-xS NRs上实现2D MoS2纳米片(NSs)的外延垂直生长,研究人员在200 ºC的温度下,用注射泵将溶解在油胺(OAm-S)前体中的硫粉逐滴注入包含1D CdS-Cu2xS NRs,双(乙酰丙酮基)二氧化钼(VI)[MoO2(acac)2] 和OAm的溶液中。

3TEM图像显示CdS-Cu2xS/MoS2纳米结构具有分层的螺旋形形态。HRTEM图像显示垂直于1D CdS-Cu2xS NRs的生长方向生长的2D MoS2 NSs。通过选定区域电子衍射(SAED)和快速傅里叶变换(FFT)表明,分层的CdS-Cu2xS/MoS2确实由三种不同的半导体纳米材料组成。单个分层CdS-Cu2xS/MoS2的HAADF-STEM图像揭示了内部CdS-Cu2xS NRs成分与外部MoS2 NSs之间的明显对比,进一步表明分层异质架构包含三个不同的结构。

4一维核壳CdS-Cu2xS纳米棒表面上CuI@MoS2纳米片的外延垂直生长形成催化层和保护层,合成的层状CdS-Cu2xS/MoS2异质结构表现出较高的光催化活性和良好的光催化水分解稳定性,不需要任何贵金属助催化剂。

5精心设计的分层异质纳米结构,高效的CuI@MoS2催化层和保护层以及在〜688 nm(1.80 eV)处强大的Cu2xS可见光激子共振吸收,从而提供了快速的空间稳定框架内的电荷分离和载流子迁移通道。飞秒瞬态光谱(fs-TA)的动力学测量以及使用扫描离子电导显微镜(SICM)的表面电荷分布(SCD)的直接映射,进一步验证了电荷转移机制。

该设计策略表明,利用杂化的表面层具有光催化制氢的有效催化和保护界面的潜力。

Guoning Liu, et al, MoS2-Stratified CdS-Cu2#xS Core-Shell Nanorods forHighly-Efficient Photocatalytic Hydrogen Production, ACS Nano, 

DOI: 10.1021/acsnano.9b09470

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b09470


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