在较低温度下(例如,50°C)催化N2和H2合成氨的高效催化剂的开发对实现零CO2排放的氨生产具有重要意义。近日,东京工业大学Michikazu Hara, Hideo Hosono等报道合成了一种沉积有钌(Ru)纳米颗粒立方CaFH固溶体催化剂,实现了低温下(50°C)由N2和H2气体合成氨。
本文要点:
1)作者合成了一种稳定的供电子非均相催化剂,沉积有Ru纳米颗粒立方CaFH固溶体,实现了低温下氨的合成。
2)实验表明,该催化剂在50°C下由N2和H2气体合成氨,其活化能非常小,为20 kJ mol-1,比常规催化剂少一半。
3)进一步研究发现,该催化剂高的供电子能力来源于H-和F-空位之间的强电子排斥力,这极大地增强了电子穿过Ru的3d轨道向N2分子的π*轨道的提供电子的能力。此外,该催化剂高的性能可归因于固溶体中Ca2+和H-离子之间的弱离子键以及氢原子从H-位点的轻易释放。
Masashi Hattori, et al. Solid solution for catalytic ammonia synthesis from nitrogen and hydrogen gases at 50 °C. Nat. Commun. 2020,
DOI: 10.1038/s41467-020-15868-8
https://www.nature.com/articles/s41467-020-15868-8