锂硫(Li-S)电池因其价格低廉和所用材料来源丰富而被认为是一种很有前途的储能装置。然而，多硫化锂(LiPS)的穿梭效应和缓慢的氧化还原转化导致硫利用率低、功率密度低、电极迅速退化。
有鉴于此，南洋理工大学Hong Li，丹麦技术大学Karen Chan报道了通过构建修饰有氮化钴催化剂的双壳空心纳米笼来实现催化提高LiPS的转化动力学以及增强LiPS的捕获和吸附来缓解穿梭效应。
文章要点
1）研究人员首先在室温下制备ZIF-8，然后，以Co(NO3)2·6H2O和2-甲基咪唑为前驱体，以ZIF-8为模板剂，通过外延生长制备了具有核壳结构的ZIF-8@ZIF-67。通过在Ar气氛中于800 °C下热解带核壳的ZIF-8 @ ZIF-67，获得了双壳中空结构。然后，将获得复合材料在NH3气氛中于600 °C进一步煅烧2 h 。最后通过加热h-Co4N@NC和硫的混合物，制备了h-Co4N@NC/S电极。SEM，TEM，XRD，HRTEM，EDX等材料表征表明，成功地合成了以N掺杂碳为内壳，Co4N纳米粒子嵌入N掺杂CNT为外壳的双壳中空纳米笼。
2）N掺杂的中空碳壳不仅可以作为LiPSs的物理化学吸收体，还可以提高电极的导电性，显著抑制穿梭效应。氮化钴(Co4N)纳米粒子嵌入在壳层中的氮掺杂碳中，催化LiPS的转化，从而导致循环过程中极化降低，动力学变快。
3）基于Li插层能量学的理论研究表明，与金属Co催化剂相比，Co4N的催化活性有所提高。总体而言，该电极表现出较大的可逆容量(0.1 C下，1242 mAh g-1)、优异的稳定性(400次循环后5 C下的容量保持率为658 mAh g-1)，以及在高硫负荷下(4.5 mg cm-2)优异的循环稳定性。
Zixu Sun, et al, Catalytic Polysulfide Conversion and Physiochemical Confinement for Lithium–Sulfur Batteries, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.201904010
https://doi.org/10.1002/aenm.201904010
