过渡金属氧化物用作析氧反应(OER)电催化剂为解决能源和环境危机问题提供了一条有希望的途径。尽管棕铁矿氧化物A2Mo3O8作为OER催化剂已有研究,但到目前为止,其活性中心(四面体或八面体中心)与OER性能之间的关系尚不清楚。近日,广州大学Zhao-Qing Liu等报道了一种具有磁性功能的Co2Mo3O8@NC-800材料,它由高度结晶的Co2Mo3O8纳米片和超薄的富N碳层组成,并将其用作OER催化剂。
本文要点:
1)作者合成了CoMo-MOFs,并以其为前驱体通过NaCl辅助的热解策略合成了该具有磁性功能的Co2Mo3O8@NC催化剂。
2)实验表明,该催化剂具有良好的OER性能,电流密度达到10 mA cm-2和40 mA cm-2,过电势分别331 mV和422 mV;并且在碱性条件下,以该催化剂为阳极催化剂的全水分解电解槽的电流密度达到10 mA cm-2,电池电压为1.67 V。
3)结合HAADF STEM,磁性和计算研究表明,影响催化剂OER性能的重要因素为四面体Co位点(高自旋,t23e4),这提高了速控步骤的OER动力学,形成*OOH。
该工作提供了对OER电催化的原子级的作用的深入理解。
Ting Ouyang, et al. Coupling Magnetic Single‐Crystal Co2Mo3O8 with Ultrathin Nitrogen‐Rich Carbon Layer for Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202004533