许多层状超晶格材料本质上具有大的塞贝克系数和较低的晶格热导率,但由于电荷的层间传输势垒而导致的电导率差,这成为其实现高热电性能的绊脚石。
有鉴于此,中科大肖翀教授,谢毅院士报道了以BiCuSeO超晶格为例,证明有效的层间电荷释放可以增加载流子浓度,从而通过Bi/Cu双空位和Pb共掺杂激活多个费米口袋和优化BiCuSeO体系的热电性能。
文章要点
1)实验结果表明,由Pb引入并最初捕获在电荷储层[Bi2O2]2+子层中的外在电荷通过Bi/Cu双空位桥接的通道有效地释放到[Cu2Se2]2-子层中。这种高效的层间电荷释放能力取决于增加的载流子浓度和电导率的双空位和Pb共掺杂BiCuSeO。
2)随着载流子浓度的增加,费米能级被推低,激活多个会聚的价带,这有助于维持相对较高的塞贝克系数并产生增强的功率因数。结果,共掺杂的Bi0.90Pb0.06Cu0.96SeO在823 K时达到了较高的ZT值,约为1.4,优于(i)原始BiCuSeO,(ii)仅掺杂Bi/Cu双空位的BiCuSeO和(iii)仅掺杂Pb的BiCuSeO 。
该研究策略适用于具有分层结构的材料,并无疑为热电研究领域提供了前瞻性见解。
Hao Zhu, et al, Efficient interlayer charge release for high-performance layered thermoelectrics National Science Review, 2020
DOI:10.1093/nsr/nwaa085
https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa085