在温和的合成条件下设计简便有效的策略来制备单原子催化剂仍然是一项艰巨的任务。

有鉴于此，中科大吴宇恩教授，深圳大学余振强研究员，华东理工大学Xuezhi Duan报道了在温和条件下借助氧化石墨膜（GOM）成功地通过电化学过滤方法成功合成了锚固在多孔氮掺杂碳上的原子分散的Fe单原子（FeSAs /N-C）。

文章要点

1）通过这种策略，可以在室温下将大量的铁金属直接转化为铁单原子。研究人员将热解ZIF-8（N-C）和铁箔分别用作H电池中的WE和CE。 GOM用作分隔器，以调节Fe²⁺从Fe箔侧到N-C侧的传输。CE会获得正电位， Fe原子释放电子并在电场作用下扩散到N-C侧后生成Fe²⁺。由于GOM中的中间层较窄且表面上的缝隙很少，因此仅少量通过的Fe²⁺进行转移，GOM大大降低了Fe²⁺从CE到WE的扩散速率。Fe²⁺被ZIF-8热解中的大量缺陷捕获，并立即接受来自WE的电子，形成孤立的Fe-SAs / N-C催化剂。由于WE周围的Fe²⁺的超低浓度，因此成功地阻止了核的生长和原子的聚集。

2）在AC-HAADF-STEM图像中，可以清楚的观察到锚固在N掺杂碳载体上的孤立的Fe位点。3D原子重叠高斯函数拟合图和单个位点的强度分布进一步证明了载体上分散的Fe单原子位点。在环型SAED模式下观察到Fe单原子催化剂的结晶度较差。等温线开始时吸附量的快速增加表明Fe-SAs/N-C中存在大量的小孔。通过HK法计算的平均孔径为2.4 nm，孔体积为5.3 cm³ g^-1。

3）生成的FeSAs / N-C对具有[Ru(bpy)₃]²⁺的光敏剂的CO₂水溶液转化为合成气具有优异的光催化性能。同时，CH₃CN/H₂O混合溶剂中三乙醇胺（TEOA）的牺牲剂，其体积比为4：1。在可见光的驱动下，经过五个循环后，合成气的产率基本几保持不变，具有出色的稳定性。而且，可以通过改变溶剂的体积比来调节合成气中的H₂/CO比。

Zhiyuan Wang, et al, Room-Temperature Synthesis of Single Iron Site by Electro-Filtration for Photoreduction CO₂ into Tunable Syngas, ACS Nano,2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c02162

https://doi.org/10.1021/acsnano.0c02162