电池和电化学电容器（EC）是最常见的电化学能量存储装置。其中MXenes是一类化学式为Mn+1XnTx（其中M为过渡金属，X为碳或氮，T为表面端基）的新兴2D材料，可用作电容器电极。EC根据电解质的不同，可分为电容性和赝电容性储存机制。为了更好地了解它们的电化学机理，近日，日本国家先进工业科学技术研究院Yasunobu Ando等人使用了基于密度泛函理论和隐式溶剂化模型的第一性原理计算，研究了MXenes材料电荷储存机制。
本文要点：
1） 通过3D-RISM DFT仿真研究了MXene的电荷存储机制。当完全水合的离子插入MXenes的层间时，在层间区域形成了双电层。
2） 对于直接吸附到MXene表面的部分脱水离子，由于离子和MXene之间的轨道耦合，特别是与表面物种之间的轨道耦合，发生了电荷重新分布。
3） 电荷转移引起了电极-电解质界面上静电势差的耗尽，从而产生了赝电容行为。MXene电极是否表现出电容性或赝电容性取决于电极-电解质界面处施加的电势差以及嵌入离子与表面物质之间的相互作用。
Yasunobu Ando, et al., Capacitive versus Pseudocapacitive Storage in MXene, Adv. Funct. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adfm.202000820
https://doi.org/10.1002/adfm.202000820
