正极中硫相关活性物质的溶解/扩散损失以及锂金属负极中的枝晶生长阻碍了锂硫电池的实际应用。
有鉴于此,斯坦福大学崔屹教授报道了“高弯曲度和高硫亲和性”原理,其中高电极弯曲度和高氧浓度是控制正极内可溶性硫活性物质扩散行为的关键参数,这对于改善电化学性能和超高负荷硫正极的循环稳定性非常重要。
文章要点
1)高弯曲氧化石墨烯膜eGF(13.24)中水平排列的rGO片扩展了活性材料的向外扩散途径,以将溶解的LiPS固定在多孔正极内,而rGO片中的氧官能团(浓度为16%)可以与硫键合以减轻LiPS溶解/扩散损失。
2)得益于高弯曲度和高硫亲和性,单位面积容量为21 mAh cm-2,在快速充电速率(16 mA cm-2)下的电池容量保持率达到60%。同时,在这种超高硫负载S@eGF正极中,在160次循环后实现了98.1%的保留率和稳定的正极电阻,远远超过了低弯曲度(4.91),低氧浓度(0.5%)的正极。
3)循环电极和原位光学H电池的SEM表征表明,LiPS扩散和溶解的严重程度分别与曲折度和氧气浓度的降低呈正相关,导致非活性硫沉积在正极上表面,内部活性物质失效,动力学变差。此外,这种多孔eGF基质还可以有效抑制锂金属负极中的枝晶生长,从而有助于延长电池循环寿命的达278%,并防止危险的枝晶引起电池短路。
该研究同时解决了两个电极的电化学性能和稳定性问题。可大规模制造的eGF电极不仅为遭受液相扩散损失问题的电极提供了有效设计原理,而且还为下一代具有高密度,长循环寿命,安全性高的高能锂电池技术铺平了道路。
Chen et al., Electrode Design with Integration of High Tortuosity and Sulfur-Philicity for High-Performance Lithium-Sulfur Battery, Matter (2020)
DOI:10.1016/j.matt.2020.04.011
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.04.011