Science:构建微腔观测振动能量传递过程
纳米技术 纳米 2020-05-10

振动能量传递(Vibrational energy transfer,VET)过程在液体中的过程由于分子间相互作用较弱难以实现,加州大学Joel Yuen-Zhou,Wei Xiong等通过对对光学微腔中二元溶剂中饱和浓度的W(CO)6和W(13CO)6混合分子之间的二维红外光谱进行测试,结果显示两个分子之间通过腔模式的强耦合作用实现了非对称振动能量传递,该过程是通过极化的中间过渡态发生的。同时作者发现,腔模式的寿命能够调控能量传递的效率,该过程可能应用于各种实际情况中。

本文要点:

(1当高浓度的分子注射到光学微腔中或者放置到谐振纳米结构上,这种局域的电磁作用实现了集体宏观分子的振动极化,比如发生杂化光-物质态(hybridized light–matter states)称为振动极化态。将105 mM W(CO)6、W(13CO)6的环己烷/二氯甲烷混合溶液放置到FP微腔中,随后对1980 cm-1和1938 cm-1的非对称峰进行探测,对微腔内外的振动区别分别进行表征。分子的振动和腔模杂化后形成三种振动模式,分别为UP,MP,LP。当UP被激发的同时VET振动能量传输,W(13CO)6的激发态能够被检测到。通过对比空腔内外的情况,作者发现只有在空腔内部才能够实现振动能量传输过程。空腔内部的信号显示,由30 ps的延迟信号被发现,说明空腔引发的分子间相互作用,并且在30 ps发生了W(CO)6的UP模式的振动传递到W(13CO)6的VET过程。

(2通过调控微腔实现了对VET的调控,分别在空腔为5,12.5,25 μm的时候测试VET过程(空腔的寿命分别为1.12,2.80,5.60 ps)。空腔的厚度增加会提高空腔的寿命,并且由此更多的UP模式能量得以传递到W(13CO)6上。

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参考文献

Bo Xiang, Raphael F. Ribeiro, Matthew Du, Liying Chen, Zimo Yang, Jiaxi Wang, Joel Yuen-Zhou*, Wei Xiong*

Intermolecular vibrational energy transfer enabled by microcavity strong light–matter couplingScience 2020, 368 (6491), 665-667.

DOI:10.1126/science.aba3544

https://science.sciencemag.org/content/368/6491/665


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