单原子催化剂(SACs)以其最大的原子利用率和简单的结构,成为当今研究的热点之一。在非贵金属电催化剂领域,原子分散的Fe-N4活性中心具有最佳的氧还原活性。然而,大多数制备方法仍然是复杂和昂贵的,可控性不令人满意。
有鉴于此,南京大学的刘建国教授和Jia Li等人,提出了一种简便的接枝策略,直接合成一种用于氧还原反应(ORR)的原子分散Fe-NVC电催化剂。
本文要点
1)利用了由金属大环化合物前驱体与含氧官能团之间的酯化反应所产生的接枝效应,抑制了普通热处理过程中铁原子迁移和团聚的强烈趋势,合成了富含Fe-N4活性位点的SAC以在酸性条件下增强ORR。
2)不同于通常报道的金属前驱体的物理吸附,共价键将金属前驱体化学固定为强锚定位点,从而提高了退火过程的可控性。共价键合效应可以抑制热处理过程中聚集颗粒的形成,结合三聚氰胺带来的阻滞作用,所获得的催化剂表面含有大量原子分散的Fe-N4活性位点。
3)所获得的催化剂具有丰富的原子分散Fe-N4活性中心,在酸性条件下显示出增强的ORR催化性能,E1/2为0.780 V vs. RHE。
总之,该方法为SACs的合成提供了新的可行思路。
参考文献:
Rui Ding et al. Facile grafting strategy synthesis of single-atom electrocatalyst with enhanced ORR performance. Nano Res., 2020.
DOI: 10.1007/s12274-020-2768-y
https://doi.org/10.1007/s12274-020-2768-y