由于难以捕获和利用整个太阳光谱波长范围内的光,使得非均相光催化剂在每个光子上将太阳能转化为化学能的效率较低。
有鉴于此,苏州大学钟俊教授,张晓宏教授,何乐教授,加拿大多伦多大学Geoffrey A. Ozin教授报道了基于纳米针阵列的钴等离子体超结构的制备,同时在整个太阳光谱中具有近100%的光吸收效率。
文章要点
1)首先采用水热法在掺氟氧化锡(FTO)玻璃上制备Co(OH)y(CO3)0.5(2-y)·nH2O纳米针阵列。然后在每个纳米针的表面上涂覆一层厚度为20 nm的二氧化硅。最后,在空气中退火,然后还原H2后,得到Co-PS@SiO2催化剂。
2)SEM图像显示,当核心变为纳米多孔时,其整体保留了针状形态。纳米针的平均高度为10 μm。 Co核的直径从底部的150nm减小到尖端的10nm。TEM图像显示,Co芯中存在大量空隙。
3)每个纳米针由封装在二氧化硅层内部的许多相互连接的Co纳米晶体组成。这种等离激元超结构可以通过不同的机制强烈吸收阳光,包括通过紧密相邻的Co纳米粒子的杂交以及带内和带内跃迁增强的等离激元激发。纳米阵列结构的抗反射作用进一步有助于其宽带性和在日光范围内的强光吸收。
4)研究结果表明,钴等离激元超结构在CO2的光热催化还原中的表面积标准转化率是常规二氧化硅负载的钴催化剂的21倍,其催化活性得到显著提高。原位X射线吸收光谱显示,在照明的时候,等离激元对上层结构具有较高的局部催化温度。
Kai Feng, et al, Cobalt Plasmonic Superstructures Enable Almost 100% Broadband Photon Efficient CO2 Photocatalysis, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202000014
https://doi.org/10.1002/adma.202000014