氧化物-金属界面在催化中非常重要,但是由于对界面位点的性质和氧化物-金属相互作用(OMI)的了解有限,其设计受到了阻碍。近日,中科院大连化物所Fan Yang等在Pt(111),Au(111)和Ag(111)上合成了定义明确的Cu2O 纳米结构,并通过低温扫描隧道显微镜(LT-STM),近常压STM(NAP-STM),X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT)计算等研究了它们的界面结构和化学性质。
本文要点:
1)作者合成了定义明确的Cu2O/Pt,Cu2O/Ag和Cu2O/Au界面,发现尽管它们具有相同的结构,但Pt上的Cu2O纳米结构的热稳定性比Ag和Au的低;作者进一步通过CO氧化来比较这些界面的活性,发现其活性遵循Cu2O/Pt>Cu2O/Au> Cu2O/Ag的顺序。
2)作者发现OMI决定了负载型Cu2O 纳米结构的活性和稳定性,这可以通过界面氧空位的形成能来描述。
3)此外,d带中心可以用作OMI的简单描述子,以将Cu+和金属基底之间的电子相互作用与氧空位的形成能以及CO氧化的Cu2O/M界面的反应性相关联。
该工作为OMI提供了新的见解,并为设计用于氧化反应的氧化物纳米结构催化剂提供了策略。
Wugen Huang, et al. Tuning the activities of cuprous oxide nanostructures via the oxide-metal interaction. Nat. Commun., 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-15965-8