预锂化可补偿在电池初始循环期间不可避免的活性锂损失，其会降低可用能量密度。然而，由于缺乏可控，同质性，安全性和可扩展性等，目前的策略都不适合大规模生产。使用还原性化学物质的基于溶液的化学预锂化具有无与伦比的反应均质性和简便性。然而，迄今为止，由于还原强度不足，使得所用化学品很难成功地在基于Si的高容量负极中掺杂活性Li，而仅是形成了固体-电解质中间相，从而仅部分缓解了循环不可逆性。

有鉴于此，韩国科学技术院（KIST）Minah Lee，Jihyun Hong报道了具有足够低的氧化还原电势的分子工程化的Li-芳烃配合物驱动Si基负极中的活性Li容纳，从而赋予整个电池以理想的Li含量。

文章要点

1）研究人员发现原始BP分子的Li-芳烃（即芳烃）络合物（LACs）无法向SiO_x中添加活性锂，但形成了SEI，这说明了初始CE的改进不足。当供电子甲基被取代时，BP衍生物的最低的未占用分子轨道（LUMO）含量升高会使LACs的氧化还原电势降低至0.13 V，低于SiO_x的氧化还原电势，从而触发SiO_x中的活性Li容纳，从而使初始CE超过100％。具有高还原能力的LACs可普遍应用于其他具有低CE的高容量负极。

2）通过管理预锂化温度和时间可以轻松实现电池组中理想的活性锂含量。在具有最佳分子结构和温度的自主电池生产设备中，预锂化时间可以进一步缩短。通过简单的浸没工艺进行的基于溶液的预锂化使整个电极的反应空间均匀，这与涉及使用固态锂源的其他预锂化方法不同。

3）研究人员进一步揭示了源自LACs溶液的保护层覆盖了预锂化的负极表面，从而确保了预锂化的负极在干燥空气中的稳定性。预锂化的SiO_x负极显著提高了整个电池的能量密度。

使用量身定制的LACs进行化学预锂化有望在实施具有低初始CE的高容量负极方面取得突破，从而加速高能LIBs的商业化。

Juyoung Jang, et al, Molecularly tailored lithium–arene complex enables chemical prelithiation of high-capacity lithium-ion battery anodes, Angew. Chem. Int. Ed.，2020

DOI：10.1002/anie.202002411

https://doi.org/10.1002/anie.202002411