通过新型的光对分子的结构表征在多种应用中得到了广泛兴趣，因此美国西北大学George C. Schatz、哈佛大学、密歇根大学等通过一种纠缠双光子吸收（ETPA）方法对有机发色团分子进行理论计算，并且提供了纠缠双光子吸收和非纠缠的双光子吸收之间的关系进行表征，对态进行求和结果显示纠缠双光子吸收和非纠缠的双光子吸收交叉区域，并且对纠缠双光子吸收中的每种电子态的贡献进行阐述。第二线性响应计算结果对激发态辐射的宽度进行估计。这种分析的结果显示树枝状大分子中纠缠双光子吸收的线宽比非纠缠的双光子吸收线宽更宽，作者认为这种纠缠的双光子作用实现了提高光和物质之间的详细作用情况。

本文要点：

（1）作者发现纠缠双光子吸收和非纠缠的双光子吸收之间的辐射寿命区别使得纠缠双光子吸收的交叉区域有数量级的提高。作者发现分子的大小、形状、激发态宽度对纠缠双光子吸收的激发态有影响作用。本文为纠缠双光子吸收方法研究大分子提供了方法。

参考文献

Gyeongwon Kang, Kobra Nasiri Avanaki, Martin A. Mosquera, Ryan K Burdick, Juan P. Villabona-Monsalve, Theodore Goodson III, and George C. Schatz*

Efficient modeling of organic chromophores for entangled two-photon absorption，J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI：10.1021/jacs.0c02808

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02808