在电催化还原CO₂中，对局部环境的调控目前的理解程度较低，这是由于局部结构的测试和相关计算方法的缺陷导致。苏黎世联邦理工学院Javier Pe´rez-Ramı´rez等通过超短脉冲激光烧蚀（ultra-short pulse laser ablation）方法处理Cu电极构造微结构（构建了整齐排列的CuO微电极），并通过构建分布式CuO微电极对不同电压中的电催化反应产物生成情况观测，通过这种策略实现了对具体pH值和CO₂生成的浓度进行观测，并提出了反应机理和相关研究方法。催化反应显示生成了C1~C3产物，并验证了在CO₂转化反应生成丙醇中存在两种反应机理。此外，作者通过改善反应条件参数（比如改善传质过程、调节电极的位置），实现了反应产物的选择性。

文章要点：

（1）Cu电极微结构调控。通过超短脉冲激光烧蚀在Cu电极上生成0~130 μm，直径35 μm，相互间距70 μm的微孔阵列。分别在-0.6 V，-0.8 V，-1.05 V，-1.3 V中对H₂，CO，HCOO^-，C₂H₄的生成情况进行比较；对乙酸，乙醇，丙醇的生成情况进行比较。对CuO微电极附近（~120 μm范围内）的不同电压中生成甲酸、乙醇、丙醇的分布情况进行作图比较反应情况。对反应中生成甲酸、乙醇、丙醇的分布情况进行表征。对不同反应条件中反应生成CO、甲酸、乙烯、乙醇、丙醇的情况作图，给出了产物变化过程和局部pH变化之间关系。随着pH值提高，作者发现产物的分别更容易生成CO、甲酸、乙酸、乙烯、乙醇、丙醇。并且显示乙烯的生成为生成丙醇中间体物种，因此作者认为在反应电压较低和反应电压较高时有两种不同反应机理。通过计算模拟分析了电极附近表面和近溶液相的电极反应变化情况。

参考文献

Florentine L.P. Veenstra, Norbert Ackerl, Antonio J. Martı´n, and Javier Pe´rez-Ramı´rez*

Laser-Microstructured Copper Reveals Selectivity Patterns in the Electrocatalytic Reduction of CO₂，Chem 2020, 6, 1-6

DOI：10.1016/j.chempr.2020.04.001

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420301388