Chem. Soc. Rev.:用于CO2热催化、光催化和电催化转换的核-壳结构催化剂
雨辰 雨辰 2020-05-15

将CO2催化转化为燃料和化学品的前景诱人,因为它可生产化石原料的替代品,并具有大规模转化和循环利用温室气体CO2的优势。在当今的技术中,费托合成中的CO2通过水煤气变换反应转化为烃类燃料,但是将CO2直接转化为燃料和化学物质(例如甲烷,甲醇和C2+碳氢化合物或合成气)的过程仍然远未达到大规模应用的程度。设计开发由先进的催化剂(具有增强的活性,选择性和稳定性的催化剂)有望加速CO2催化转化技术的应用。核-壳结构催化剂是一类相对较新的纳米材料,通过优化组成和形貌可以使互补材料的不同功能受控地整合到一起。在CO2转化方面,核-壳型催化剂可通过解决诸如催化剂烧结和CO2重整过程中的活性损失,热催化CO2加氢中的产品选择性不足,光催化和电催化CO2加氢中的效率低和选择性差等挑战来提供独特优势。在过去的十年中,核壳型催化剂在合成、表征和评估等方面取得了很大的进展。尽管如此,设计开发低成本、高稳定性、可再生催化剂的挑战仍然存在。

有鉴于此,新加坡国立大学的Sibudjing Kawi和Javier Pérez-Ramírez、天津大学巩金龙教授和加州大学Davis分校的Bruce C. Gates教授等人,综述了核-壳型催化剂在热催化、光催化和电催化将CO2转化为合成气和高价值的碳氢化合物方面的研究进展。

本文要点

1该综述主要分为以下几个部分:核-壳纳米材料的介绍和分类;核-壳材料在非均相催化中的优势;核壳材料在CO2转化反应中的应用,特别是,(a) 将CO2甲烷重整为合成气;(b)将CO2热催化加氢为CO,甲烷,甲醇和C2+碳氢化合物;(c) 将CO2电催化还原为CO,碳氢化合物或含氧化合物;(d) 将CO2光催化加氢为甲烷,合成气,碳氢化合物或含氧化合物。最后展望了该领域未来的发展方向。

2核-壳结构在热催化,光催化和电催化CO2加氢中的应用仍处于早期阶段,需要进一步研究,包括合成策略以及对反应机理和结构-活性关系的基本理解,以促进设计能够高活性和高选择性将CO2转化的核-壳结构催化剂。互补功能化材料的复合和双功能催化剂的设计有望催化剂的产品选择性的提高。此外,核-壳结构催化剂的内在催化性能有待深入研究,并建立结构-活性关系,包括定量阐明传质效应和内在化学动力学。

3核壳型催化剂的研究现状总结如下:虽然该领域的定量基础还没有很好地发展,但是在概念上已有了重大进展,这些进展表明了在反应物和催化剂位点之间设置多孔屏障和运输限制的价值。通过包封在外壳中来稳定催化剂的策略具有良好的前景,因为催化剂的制备成本较低。用于CO2转化的核-壳型催化剂的研究表明,控制一系列催化剂设计变量以影响运输和内在反应活性以及将各种功能集成到一个催化剂上具有较大的优势。实现核壳催化剂实际应用的部分挑战在于能否降低合成成本,提高稳定性,是否可再生。

总之,该工作有助于促进核-壳结构催化剂在CO2热催化、光催化和电催化转换领域的发展和应用。

参考文献:

Sonali Das et al. Core–shell structured catalysts for thermocatalytic, photocatalytic, and electrocatalytic conversion of CO2. Chem. Soc. Rev., 2020.

DOI: 10.1039/C9CS00713J

https://doi.org/10.1039/C9CS00713J


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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