有机和基于分子的磁体不容易获得，因为将稳定的顺磁中心引入纯有机系统特别具有挑战性。具有高的可设计性和化学多样性的结晶共价有机骨架（COFs）是研究有机材料磁性现象的理想平台。近日，清华大学Dong Wang等报道了一种通过化学掺杂在窄带COFs中获得不成对的电子自旋和无金属磁性的通用方法。
本文要点：
1）通过密度泛函理论（DFT）计算，作者发现掺杂具有能量匹配的前线轨道掺杂剂到COFs不仅会注入电荷，而且还会通过轨道杂化和超分子电荷转移复合物的形成进一步使其局域化。局部电子状态确保可以将稳定的顺磁中心引入非磁性COFs。
2）基于这些发现，作者设计了两个具有窄价带的新型COFs，它们在掺杂碘后显示出预期的磁性。
3) 此外，作者阐明了二维COFs中的磁各向异性，并证明通过控制COFs的构造单元可以有效地调控自旋传导和磁相互作用。
该工作工作介绍了在COFs和其它有机材料中获得磁性的实用途径，这些途径在有机自旋电子器件中具有巨大的应用潜力。
Hongde Yu, et al. Metal-free magnetism in chemically doped covalent organic frameworks. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c02254
