乙烯是一种非常重要的化工原料,利用页岩气中未充分利用的乙烷,以二氧化碳为温和氧化剂,经氧化乙烷脱氢可制得乙烯。
有鉴于此,希腊塞萨洛尼基亚里士多德大学Angeliki A. Lemonidou采用自燃烧溶胶-凝胶法制备了MgO-ZrO2和NiO-MgO-ZrO2混合氧化物负载的两种5 wt%铁基催化剂,用于CO2-EDH。用X射线衍射(XRD)分析了催化剂的晶体结构,用X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的表面组成和氧化态进行了表征。此外,研究了催化剂预处理(氢气还原)对催化剂活性、选择性和抗碳性的影响。
文章要点
1)研究发现,在873K、常压和等摩尔CO2/C2H6条件下,两种催化剂对C2H6的CO2氧化脱氢反应均具有较高的乙烯选择性和活性。在载体材料中添加NiO具有促进作用,使催化剂的活性提高了一倍。同样,对C2H4的选择性仍保持较高水平,超过70%,略有提高。稳定性测试表明,催化剂在前3小时内损失了其初始活性的25%,而在3至17小时内基本保持不变。此外,沉积的碳可以忽略不计,而烧结被认为是主要的失活原因
2)XPS分析表明,Fe在NiO-MgO-ZrO2载体上的沉积显著影响了Ni的局部环境,有助于增强催化性能。HRTEM观察到,负载在NiO-MgO-ZrO2上的“已反应的”Fe催化剂与“制备的”Fe催化剂相比,Fe2+浓度增加,这意味着在CO2-EDH反应过程中有部分Fe被还原。
Stavros A. Theofanidis, CO2-oxidative ethane dehydrogenation over highly efficient carbon-resistant Fe-catalysts, Journal of Catalysis, 2020
DOI:10.1016/j.jcat.2020.05.004.
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951720301676