配位化合物热解合成高效的非贵金属基电催化剂被认为是一种有效的策略,但很少有人将前体配合物的分子间/分子内相互作用与最终热解产物的电催化性能联系起来。
有鉴于此,苏州大学彭扬教授报道了以Ni(DMG)、Ni(BDC)和Ni(BDC-NH2)三种分子间/分子内相互作用不同的配位配合物为前驱体,制备了在碱性条件下催化HER的金属镍颗粒。
文章要点
1)研究发现,分子间/分子内相互作用较弱的配合物需要较低的氢助分解温度,从而产生较不成熟的镍颗粒,但表现出较高的电化学活性,其动力学随温度的V型关系得到了证明。
2)由于在高活性镍表面形成的Ni/Ni(OH)2异质结上的串联反应机制。最佳催化剂Ni(DMG)250的过电位仅为85 mV,可达10 mA cm-2,接近工业Pt/C催化剂的过电位。
Pengwei Qi, et al, Active Nickel Derived from Coordination Complex with Weak Inter/Intra-molecular Interactions for Efficient Hydrogen Evolution via a Tandem Mech-anism, Journal of Catalysis (2020),
DOI: 10.1016/j.jcat.2020.05.013
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.05.013