通过分解水制备氢气的过程的同时会生成氧气,马克斯·普朗克研究所Yuri Grin、Iryna Antonyshyn,弗利兹-哈伯学院等合成了金属间催化剂,并对其晶体结构和电子结构进行详细的表征,结果显示Al2Pt材料展现出反萤石(anti-fluorite)结构,金属间催化剂中的化学键具有强极性,催化剂中的Pt组分改善了OER反应中的稳定性。作者发现催化剂的表面结构在催化反应过程中发生结构变化。
催化剂合成。Pt颗粒(1~6 mm)、Al棒以原子比32:68的组成电弧融化处理,随后在氧化铝坩埚中于Ar气氛的钽容器(防止高温氧化),在1000 ℃中煅烧。
催化剂的表面在持续100 h的OER反应后,近表面(near-surface region)结构发生重组,重组后的结构为富Pt晶相、Pt氧化物、Al2O3混合。Al2Pt材料的体相结构在90 mA cm-2电流密度持续工作456 h后结构保持不变。长期工作后催化活性降低(电流密度衰减)的原因在于,长时间工作后催化剂界面上生成氧化物。
(2)对材料的主族元素掺杂能够对Pt的电子结构进行调控。由于Pt和Pt的金属间催化剂是已知的HER电催化剂,因此本文中发现的OER催化作用有利的促进了其作为双功能电催化剂的应用前景。
参考文献
Iryna Antonyshyn*; Ana Maria Barrios Jimenez; Olga Sichevych; Ulrich Burkhardt; Igor Veremchuk; Marcus Schmidt; Alim Ormeci; Ioannis Spanos; Andrey Tarasov; Detre Teschner; Gerardo Algara-Siller; Robert Schlögl; Yuri Grin*
Al2Pt for Oxygen Evolution in Water Splitting: a Strategy for Creating Multi‐functionality in Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2020
DOI:10.1002/anie.202005445
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202005445