众所周知,质子在大量水中的传输是通过所谓的格罗特斯(Grotthuss)机理发生的,从而质子沿着氢键形成的液体线在单个水分子之间隧穿。这种惊人的传输机制解释了散装水中的水合氢离子和氢氧根离子异常且异常高的迁移率。界面处的质子水传输是无处不在的,对于从细胞传输、信号传输到催化和膜科学的许多领域都至关重要。但是,由于它们的质量轻,体积小和化学反应活性高,因此迄今为止,在室温下和在水性环境中发现单个质子的表面传输仍是常规原子级表面科学技术无法实现的。近日,洛桑联邦理工学院Jean Comtet和Aleksandra Radenovic等人使用单分子定位显微镜来解决与水接触的六方氮化硼(hBN)晶体表面缺陷之间单个质子的传输。
本文要点:
1)研究者通过连续的质子化和激活晶体表面光学活性缺陷来跟踪单个质子的空间轨迹,揭示了在光照下异质水介导的质子迁移率,和质子运输受单个缺陷解吸的限制。
2)观察结果表明,固体/水界面为质子和电荷的传输提供了优先途径。有缺陷的hBN/水界面的完整量子分子动力学模拟证实了这一发现以及水溶液条件下缺陷的化学性质。
该发现和观察结果为在单分子水平上,固/水界面为质子的横向传输提供了一条优先途径,这对液体界面上的分子电荷传输具有广泛的意义。
Jean Comtet, et al. Direct observation of water-mediated single-proton transport between hBN surface defects, Nature Nanotechnology, 2020.
DOI: 10.1038/s41565-020-0695-4