作为一种环境友好型氧化剂， H₂O₂具有广泛的在工业应用。目前，主要通过蒽醌自氧化法产生H₂O₂。然而，其多步反应过程的高能量需求是一个严重的缺点。研究表明，基于Pd的催化剂可有效促进H₂和O₂气体直接合成H₂O₂。但是，Pd对H₂O合成也有活性，因此，产生的H₂O₂易于通过分解和氢化途径转化为H₂O。因此，既要提高H₂O₂合成的活性，又要同时抑制H₂O₂分解。然而，尽管已经进行了大量研究，但使用Pd催化剂选择性地形成H₂O₂仍然是一项艰巨的任务，因此急需要一种新的策略。表面等离激元共振（SPR）是光子诱导的贵金属表面电子的集体振荡，最近已成为光催化领域的焦点。研究发现，SPR驱动的H₂活化可以促进H₂和O₂直接产生H₂O₂，而不会加速H₂O₂的分解。

有鉴于此，大阪大学Hiromi Yamashita报道了SPR对由H₂和O₂在结构控制的Pd-Au催化体系上直接形成过氧化氢（H₂O₂）的促进作用。

文章要点

1）研究人员通过自下而上的方法合成了负载在rGO涂层的Au NRs上的Pd NPs的胶体催化剂（PdNPs/Au@rGO）。首先，通过改进的Hummer方法合成的GO的尺寸在经过超声处理和过滤后而减小，从而得到纳米级的GO悬浮液。然后，将胶体金NRs（直径25 nm，长度75 nm，长径比为3）与制备的纳米级GO悬浮液混合，得到Au@GO。将Na₂PdCl₄水溶液添加到Au@GO胶体悬浮液（Pd²⁺/Au@GO）中，并在50 °C下将氢气鼓泡通过该悬浮液，以在该层上形成Pd NPs。同时，减少部分GO层，进而得到了PdNPs/Au@rGO。通过多种表征技术对该结构进行分析。

2）结果表明，在可见光照射下，PdNPs/Au@rGO极大促进了由H₂和O₂直接形成H₂O₂。通过H₂O₂分解测试和H₂-D₂交换反应表明，Au NRs的SPR促进了Pd NP表面上的H₂活化，从而有效地产生了H₂O₂。此外，rGO层不仅在催化反应中充当电子介体，而且还有助于控制催化剂合成中的Pd NP尺寸。

Takeharu Yoshii, et al, Promotional  Effect  of  Surface  Plasmon Resonance on Direct Formation of Hydrogen Peroxide from H₂ and O₂ over Pd/Graphene-Au Nanorod Catalytic System, Journal of Catalysis, 2020

DOI：10.1016/j.jcat.2020.05.028

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.05.028