将过渡金属纳米颗粒封装在碳纳米管(CNT)或球体内部已经成为设计高度耐用的非贵金属催化剂的一种新颖策略。稳定的碳层可保护内部金属核免受破坏性反应环境的影响,因此将这种催化剂生动地称为“铠甲催化剂”。电子从活性金属核到碳层的转移激发了碳表面独特的催化活性,在各种催化反应体系中得到了广泛的应用。
有鉴于此,大连化物所包信和院士,邓德会研究员详细阐述了铠甲催化剂的基本工作原理以及确定其催化性能的关键因素,并提供了对此类催化剂结构的理化性质的深入了解,以便将该策略进一步应用于合理的催化剂设计中。
文章要点
1)铠甲碳层被内部铁纳米颗粒与碳之间的电子相互作用和诱导的电荷重新分布所激活,并已成为催化剂的一部分,在那里促进了O2的吸附和解离,并引发了ORR。
2)作者详细阐明了决定铠甲催化剂催化性能的主要因素。铠甲催化剂由铠甲层和包裹的金属纳米颗粒两部分组成。催化活性来源于铠甲层的局域电子态的扰动和电子从金属纳米颗粒向外表面的转移。催化的耐久性则取决于铠甲材料的内在稳定性,因此,这两部分的物化性质对催化性能有重要影响。
Liang Yu, Dehui Deng, Xinhe Bao, Chainmail for Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202007604
https://doi.org/10.1002/anie.202007604