在光电催化反应中消除催化剂界面上产生的气泡是非常重要过程,但是该问题并未引起研究者的关注。通常研究者通过构建微结构电极防止气泡现象,但是这些方法存在着一定问题,比如材料种类有局限,难以大量制备,还有可能抑制催化反应活性和稳定性,并难以实现实际应用。为了解决该问题,韩国蔚山国立科学技术研究所Dong Woog Lee,Jungki Ryu等通过M13噬菌体细菌得到的透明水凝胶负载到电极表面进行催化分解水反应。作者发现这种水凝胶有效的消除电极界面上生成的H2气泡,并且通过保持催化反应活性/缩减浓度过电位改善了催化活性。本方法能应用于多种基于光电催化的生成气体的反应中。
通过1,5-戊二醛作为交联剂,通过和M13上的NH2反应生成亚胺。首先将电极沉浸在10 %(v/v)的APTES乙醇溶液中10 min处理,随后在125 ℃中处理30 min。随后分别用0.1, 0.5, 1, 2, 3×5.0×1013 pfu ml-1的M13溶液通过刮涂方法负载在电极上,交联剂选择1 %戊二醛。
电催化活性测试。通过3×5.0×1013 pfu ml-1的M13处理电极表面,HER反应起始电压降低为0.028 V,过电势由-0.190 V降低为-0.146 V。未处理的电极在-0.3 V vs RHE和0.74 V电压条件中的电流密度分别为-18 mA cm-2和-51 mA cm-2,修饰M13的电极电流密度分别提高为-27 mA cm-2和-254 mA cm-2。并且长时间工作超过30 h后未见活性降低。
参考文献
Dasom Jeon, Jinwoo Park, Changhwan Shin, Hyunwoo Kim, Ji-Wook Jang, Dong Woog Lee,* and Jungki Ryu*
Superaerophobic hydrogels for enhanced electrochemical and photoelectrochemical hydrogen production,Science Advances, 2020
DOI:10.1126/sciadv.aaz3944
https://advances.sciencemag.org/content/6/15/eaaz3944