二维(2D)纳米材料上的原子边缘位置具有惊人的催化性能,然而,关于2D金属纳米催化剂的边缘工程仍然是一个难以克服的挑战。
有鉴于此,华侨大学谢水奋教授报道了通过一锅法合成超薄的二维PdPtCu三金属纳米片和纳米环,其低配位边的比例从11.74%,23.11%提高到45.85%,作为乙醇氧化反应(EOR)电催化剂。
文章要点
1)通过加热包含乙酰丙酮钯(II)(Pd(acac)2),乙酰丙酮铂(II)(Pt(acac)2)的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液来合成具有富集边缘的原子薄2D PdPtCu纳米结构。在程序控温下,将乙酰丙酮铜(II)(Cu(acac)2)作为金属前体。这种原位边缘富集取决于竞争性的表面封顶和蚀刻策略,以及对反应动力学的综合控制。
2)电催化测试结果发现,边缘最丰富的9.0 nm Pd61Pt22Cu17纳米环具有优异的活性(12.42 A·mg-1Pt+Pd,是商用Pt/C的20.2倍),耐用性大大提高。此外,分子力学研究表明,这些2D催化剂上的不饱和边缘位点占主导地位,触发了C‒C键断裂并成功去除CO以促进12-电子转移EOR过程。
这项研究引入了“金属边缘驱动”概念,并使“二维多金属纳米催化剂上的边缘位点”能够设计通用的杂催化剂。
Wei Wang, et al, Edge Enrichment of Ultrathin 2D PdPtCu Trimetallic Nanostructures Effectuates Top-Ranked Ethanol Electrooxidation, Nano Lett., 2020
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c01908
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01908