在低温中催化氨气选择性还原反应（NH₃-SCR）的催化剂开发，用于提高催化反应活性具有较高应用前景，但是同时具有较大的挑战。中国石油大学（华东）柳云骐、潘原等报道了通过含有Mn-Fe金属的MOF材料合成一系列Fe_xMn_3-xO₄纳米材料，其中Fe_0.35Mn_2.65O₄纳米材料在超高的气流400000 h^-1中于180 ℃反应温度中显示90 %的转化率。作者总结出催化剂中的高效Fe_oct-O-Mn_tet催化活性位点。结果显示，反应中在Fe_oct-O-Mn_tet位点上生成氧缺陷位点有最低的生成能，并且本步骤是NO氧化反应中的关键决速步骤。催化剂对NO的高氧化活性引发了快速SCR反应，并导致了反应的高反应活性。本项研究不仅为构建高催化活性的NH₃催化剂，还为NO工业催化还原反应提供了有效方案。

本文要点：

（1）

Fe-Mn催化剂合成方法。2,5-二羟基对苯二甲酸和Fe²⁺、Mn²⁺在水热反应条件中生成MOF-74。随后通过热解方法得到Fe-MnO@碳复合纳米材料，通过氧化反应得到Fe_xMn_3-xO₄纳米复合氧化物。

（2）

催化反应。催化反应结果显示，Fe_0.35Mn_2.65O₄在140~290 ℃中和200000 h^-1的流速中进行催化反应，都展现了90 %的NO转化率。同时，当在180 ℃中400000 h^-1的高流速中反应NO转化率能达到90 %。通过XPS、XAFS和DFT计算等方法作者发现催化剂中NO转化为NO₂的高效过程产生了高效NH₃转化反应。

参考文献

Zhi Liu, Guangxun Sun, Chong Chen, Kaian Sun, Lingyou Zeng, Lingzhi Yang, Yanju Chen, Wenhong Wang, Bin Liu, Yukun Lu, Yuan Pan*, Yunqi Liu*, and Chenguang Liu

Fe-doped Mn₃O₄ spinel nanoparticles with highly exposed Feoct−O−Mntet sites for efficient selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia at low temperatures, ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c01284

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01284