Nature Communications:金属间化合物中的单原子铂作为丙烷脱氢的超稳选择性催化剂
Nanoyu Nanoyu 2020-06-05

研究发现,丙烷脱氢生产丙烯(PDH)需要较高的反应温度才能获得足够的丙烯产率,而这会导致催化剂因结焦而显著失活。因此开发高稳定性的PDH催化剂,即使在高温下也不会失活,具有重要的工业意义和应用价值。

有鉴于此,日本北海道大学Shinya Furukawa报道了在高温下热稳定的金属间化合物PtGa中的单原子Pt作为PDH的超稳和选择性催化剂。

文章要点

1金属间化合物PtGa在表面上具有三键式Pt团簇和被催化惰性的Ga分散的单原子Pt,其中三重Pt被Pb沉积选择性地阻挡,而单原子Pt保持完整。

2具有单个纳米颗粒粒PtGa–Pb/SiO2的HAADF-STEM图像显示,晶面间距为2.07和2.25 Å,二面角为56°的晶体结构,与沿[1`42]方向观察的PtGa金属间化合物的(211)和(2`01)平面的晶体结构相符合。此外,粒度分布较窄(大多数为1.5–3 nm),平均值为2.8±0.6 nm。EDX元素图谱显示,Pt和Ga以大约1:1的比例均匀分布在每个纳米颗粒中。而PtGa–Pb/SiO2中的Pb则分布集中在纳米颗粒的壳部分。此外,使用Ar+溅射的X射线光电子能谱(XPS)分析显示,PtGa–Pb的Pt4f7/2-结合能低于PtGa(由于Pb的配体效应),但在几次溅射后比较接近。

3实验结果表明,PtGa-Pb/SiO2催化剂在600 °C下96h内对具有30%的丙烯转化率和99.6%的选择性,同时性能保持稳定。研究发现,单原子Pt很好地催化了第一和第二C-H活化,而有效地抑制了第三C-H活化,从而最大限度地减少了对焦炭的副反应,大大提高了选择性和稳定性。

Nakaya, Y., Hirayama, J., Yamazoe, S. et al. Single-atom Pt in intermetallics as an ultrastable and selective catalyst for propane dehydrogenation. Nat Commun 11, 2838 (2020)

DOI:10.1038/s41467-020-16693-9

https://doi.org/10.1038/s41467-020-16693-9


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