JACS:Rh负载分子筛催化乙烯氢化反应
纳米技术 纳米 2020-06-05

分子筛在广泛应用于金属催化剂的基底,但是硅铝磷酸盐(SAPO)对研究者的吸引力相比却比较少,加州大学戴维斯分校Bruce C. Gates、分子筛国际公司James T. Hughes等报道了一种SAPO-37型分子筛基底用于负载原子级分散的Rh金属,金属负载的SAPO-37分子筛通过Rh(η2-C2H4)2(acetylacetonate)中的两个Rh-O键和分子筛进行反应,该过程通过红外光谱和X射线精细吸收谱进行表征,并和负载在HY上的情况进行对比,结果显示金属的结构是相同的。催化反应测试结果显示,这两种催化剂在乙烯的氢化反应中活性的起始过程是类似的,但是HY分子筛对乙烯发生二聚反应,SAPO分子筛对乙烯优先进行氢化反应。并且稳定性测试结果显示,SAPO基催化剂在流动反应器催化反应中稳定性更高。

本文要点:

(1)

金属负载催化剂合成。Ar气保护中,将煅烧得到的SAPO-37和Rh(C2H4)2(acac)混合在正戊烷中,随后在室温中Ar气氛中室温搅拌24 h。将正戊烷溶剂除去后,将样品在He气流中以5 k min-1的速率升温至423 K,并保持10 min。随后在He气流中降至室温。红外测试结果显示,Rh复合物均匀分散在SAPO-37的Al位点上,EXAFS结果显示Rh的配合物结构在SAPO-37和HY基底上为相同结构,因此其中的不同仅仅在于分子筛基底的区别。

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参考文献

Jorge Perez-Aguilar, Cong Yan Chen, James T. Hughes*, Chia-Yu Fang, Bruce C. Gates*

Isostructural Atomically Dispersed Rhodium Catalysts Supported on SAPO-37 and on HY Zeolite, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI:10.1021/jacs.0c03730

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03730




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