李亚栋院士Nano Letters:工程隔离的Mn-N2C2原子界面位点用于有效的双功能氧还原和析出反应
Nanoyu Nanoyu 2020-06-10

在可再生能源转换技术中,探索高性能的涉及氧气的双功能电催化剂至关重要。目前,贵金属已被普遍用作氧还原反应(ORR)和氧释放反应(OER)的最优电催化剂。 然而,高昂的价格和不令人满意的稳定性严重阻碍了其实际应用。因此,探索非贵金属催化剂具有重要意义。由于高原子利用率,稳定的配位环境和电子结构,孤立的金属催化剂在多相催化反应中引起了极大的关注。理论和实验研究表明,分离出的非贵金属单原子金属氮(M-Nx)碳基材料可以用作具有优异性能的理想氧电催化剂。特别是,Mn-Nx材料由于储量丰富,价格低廉,环境友好和高反应性而备受关注。此外,Mn中心的各种化学状态(如+2,+3和+4)和可控的配位结构可导致卓有成效的氧化还原电化学反应,这为探索新的非贵金属电催化剂提供了机会。

有鉴于此,北京工业大学Wenxing Chen,清华大学王定胜副教授,李亚栋院士报道了合理设计的碳基Mn-N2C2双功能电催化剂。研究人员通过原子界面工程制备出碳基分离的Mn-Nx双功能ORR和OER电催化剂(MnSAC)。通过基于同步辐射的XAS,研究人员提出了催化剂的局部原子构型为Mn-N2C2

文章要点

1研究人员MnSAC样品是通过热解策略合成,以硝酸锰作为Mn前体,而壳聚糖则具有很好的亲水性,并富含未配位的胺基,可以作为N和C的前体。

2相对于RHE,它在氧气还原反应(ORR)中的半波电势为0.915 V,在碱性条件下的析氧反应(OER)时,在10 mA cm-2下的超电势为350 mV。

3通过操作X射线吸收精细结构测量,研究人员揭示了键长延伸的Mn2+-N2C2原子界面位点在ORR过程中充当活性中心,而键长缩短的高价Mn4+-N2C2部分作为OER的催化位点,这与密度泛函理论的研究结果一致。

4通过调节中间吸附的反应自由能,离析的Mn位点和碳载体的原子和电子协同效应起着至关重要的作用,以促进涉及氧气的催化性能。

该研究工作提供了非贵金属双功能单原子电催化剂的原子界面策略。

Huishan Shang, et al, Engineering Isolated Mn-N2C2 Atomic InterfaceSites for Efficient Bifunctional Oxygen Reduction and Evolution Reaction, Nano Lett., 2020

DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c01925

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01925


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