Nature Communications:纳米多孔铜自发分离金属间化合物Co3Mo作为高效水分解的多功能电催化剂
Nanoyu Nanoyu 2020-06-10

开发具有优异电催化性能的非贵金属电催化剂用以HER/OER是电化学水分解制氢广泛应用的关键。

有鉴于此,吉林大学蒋青教授,郎兴友教授报道了金属间化合物Co3Mo纳米颗粒在化学脱合金过程中通过自发相分离无缝集成在分级纳米孔Cu骨架(Co3Mo/Cu)表面,作为碱性介质中原位羟基化和电氧化的高性能HER/OER电催化剂。

文章要点

1研究人员采用表面可伸缩脱合金技术结合自发相分离技术制备了自支撑整体式纳米多孔Co3Mo/Cu电极,该技术可推广应用于开发各种整体式纳米多孔合金/金属杂化电极材料。其中,通过利用准共晶Cu12−x−yCoxMoyAl88(x=0和3,y=0或1 at%)合金前驱体来控制分级结构和成分。准共晶多相结构通过两步腐蚀过程,即亚微米级α-Al相的快速溶解和金属间化合物CuAl相中不太贵重的Al组分的缓慢脱合金,获得了具有大通道和小纳米孔的双峰纳米多孔Cu骨架。

2研究人员在KOH电解液中通过化学脱合金化Cu8Co3Mo1Al88合金制备出纳米多孔Co3Mo/Cu电极,典型横截面SEM图像显示,其具有300 nm大通道和25 nm小纳米孔的层次化纳米孔Cu骨架。由于金属间化合物Co3Mo与Cu基体的相容性差,在刻蚀过程中,直径约10 nm的超细金属间化合物Co3Mo纳米粒子在Cu的表面扩散,自发地分离并原位集成在互连的Cu韧带上。纳米多孔Co3Mo/Cu电极的扫描电镜(STEM)EDS图谱证明,由于选择性地去除了Co2Al9和MoAl12中的Al组分,在突起的Cu韧带上形成了直径为约为10 nm的Co3Mo纳米颗粒,此外还有一些带有一些*OH配体的Co和Mo原子。

3羟基金属间化合物Co3Mo具有最佳的氢结合能,有利于氢中间体对氢分子的吸附/脱附。与双连续纳米孔骨架的高电子/离子传输相结合,纳米多孔Co3Mo/Cu电极表现出令人印象深刻的析氢反应催化性能,在1 M KOH中起始过电位可以忽略不计,塔菲尔斜率很低(40 mV dec-1),同时,在低至96 mV的IR校正过电位下,其电流密度达到-400 mA cm-2。当被电氧化触发时,在纳米多孔CuO/Cu骨架上原位形成Mo掺杂的Co3O4纳米片,从而加速了OER。

4研究发现,以纳米孔Co3Mo/Cu为阴极,以其衍生物氧化物为阳极组装的碱性电解槽,在1M KOH和0.5M的NaCl电解液中,仅需1.65 V即可获得145 mA cm-2电流密度,具有良好的稳定性。表现优于以贵金属为基础的催化剂组装的电解槽。

Hang Shi, Spontaneously separated intermetallic Co3Mo from nanoporous copper as versatile electrocatalysts for highly efficient water splitting, Nat Commun 11, 2940 (2020)

DOI:10.1038/s41467-020-16769-6

https://doi.org/10.1038/s41467-020-16769-6


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