催化剂的相关参数中粒径是重要的参数,但是对于催化剂大小和性能之间的关系而言具有较大的难度,特别是在一些复杂反应过程中。因此,大连理工大学郭新闻、宋春山、张光辉作为通讯作者和宾夕法尼亚州立大学等研究者报道了对2.5~12.9 nm范围内Fe基催化剂的粒径对CO2氢化制备碳氢化合物反应中的情况进行研究,结果显示当催化剂的粒径增加,反应中对C2+物种的选择性持续增加,与此同时CO的选择性降低。反向水煤气变换(reverse water gas shift, RWGS)和甲烷化(methanation)反应是当催化剂粒径在6.1~12.9 nm范围内的关键反应。
催化剂制备。通过KIT-6硬模板法制备多孔ZrO2催化剂基底。随后通过浸渍法将ZrO2分散在Fe(NO3)3溶液中并120 ℃中蒸发溶剂,在500 ℃空气氛围中煅烧4 h。
作者对催化剂粒径和CO2氢化反应制备碳氢化合物中的性能关系进行研究,费托反应中的总选择性和催化剂变化变化规律相反,碳氢化合物分布情况符合费托合成趋势。催化剂中铁纳米粒子的粒径为12.9 nm时,反应中C2+碳氢化合物的选择性是2.5 nm的催化剂选择性的20倍。当催化剂的粒径更大,反应中更容易生成HCOO*中间体物种,并能够促进生成甲烷的过程,随后较大的催化剂上有助于进行碳链增加反应。台阶位点和更大的催化剂有助于C-C偶联反应过程。研究结果展示了催化剂粒径的重要作用。
参考文献
Jie Zhu, Guanghui Zhang*, Wenhui Li, Xinbao Zhang, Fanshu Ding, Chunshan Song*, and Xinwen Guo*
Deconvolution of the Particle Size Effect on CO2 Hydrogenation over Iron-based Catalysts, ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c01526
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01526