JACS:锌单原子催化剂用于稳定高效的CO2还原为CH4
Nanoyu Nanoyu 2020-06-15

开发用于在水性介质中电化学还原CO2(ERC)为CH4的高活性和持久性电催化剂是解决能源和可持续性全球性问题的有效且环保的解决方案。在这方面,单原子(SA)催化剂因其最大的原子效率、不饱和金属配位和电子的限制效应而成为一种有效解决策略。

有鉴于此,天津理工大学刘熙俊讲师,罗俊教授,布鲁克海文国家实验室Qin Wu,加州大学欧文分校Huolin L. Xin报道了一种由单Zn原子负载在微孔掺氮碳上的电催化剂(SA-Zn/MNC)用于在1 M KHCO3溶液中催化ERC到CH4的多电子转移。

文章要点

1研究人员采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、选区电子衍射、能量色散X射线能谱、高角度环状暗视野像差校正扫描电镜和BET方法对SA-Zn/MNC进行了表征。结果显示,SA-Zn/MNC由具有丰富微孔的无定形片状基质组成,孔径集中在1.04 nm,比表面积为525 m2g-1。微孔有利于电催化过程中活性中心的可及性和气体在催化剂表面的可逆吸附/脱附。此外,Zn、C和N元素均匀分布在整个薄片上,大量孤立的Zn原子很好地分散在样品上。此外,采用XAS和XPS研究了SA-Zn/MNC的局域配位和氧化态。结果表明,SAZn/MNC中的Zn的价态与ZnCl2(+2)的价态相同。

2与饱和甘汞电极相比,该催化剂表现出85%的高法拉第效率(FE),-31.8 mA cm-2的电流密度以及出色的稳定性,同时在35 h的电化学还原过程中没有观察到明显的电流降和较大的FE波动,表明其催化ERC转化为CH4的性能远远优于主要的铜基催化剂。

3理论计算表明,单Zn原子在很大程度上阻碍了CO的生成,从而促进了CH4的生成。

Lili Han, et al, Stable and efficient single-atom Zn catalyst for CO2 reduction to CH4, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.9b12111

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12111


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